Thèse en sciences de la Terre, soutenue le 29 août 2025 par Juliette Dupeyron, rattachée à l’Institut des sciences de la Terre (ISTE) de la FGSE.
Les reconstitutions paléoenvironnementales reposent sur l’étude de roches sédimentaires anciennes, susceptibles d’enregistrer des informations sur la colonne d’eau et la biomasse présente mais également les apports continentaux et atmosphériques. Les environnements modernes analogues aux océans anciens permettent d’étudier les cycles biogéochimiques dans ces systèmes et d’améliorer l’interprétation des archives géologiques. Ce travail de thèse s’est concentré sur le lac Cadagno, un lac stratifié, dont les eaux profondes sont anoxiques et sulfureuses de manière permanente, et qui est considéré comme un analogue des océans Protérozoïques. En nous appuyant sur des travaux antérieurs, nous y avons étudié la formation de la pyrite (FeS2) sédimentaire, au moyen de la géochimie isotopique. Celle-ci constitue un outil puissant pour distinguer les processus biogéochimiques et retracer les sources des éléments étudiés.
Nous avons utilisé les isotopes du fer et du soufre afin de mieux comprendre les mécanismes de formation de la pyrite dans les sédiments du lac Cadagno, et d’évaluer l’influence de la diagenèse précoce sur les signatures isotopiques de la pyrite. Nous avons combiné des analyses isotopiques classiques de fer et soufre extraits chimiquement de leur matrice sédimentaire, avec des mesures isotopiques à haute résolution spatiale par sonde ionique. Les résultats ont permis de révéler l’hétérogénéité des compositions isotopiques à l’échelle des grains de pyrite et d’identifier les processus sous-jacents.
Une comparaison de nos données isotopiques du soufre avec des données précédemment publiées montre une évolution isotopique significative des sulfures dissous au cours des dernières décennies, aussi bien dans les eaux interstitielles que dans la colonne d’eau. De plus, les valeurs isotopiques du soufre à l’échelle microscopique dans la pyrite indiquent une gamme de variation relativement restreinte, avec peu de grains montrant des enrichissements ou appauvrissements marqués en 34S. Cette variation isotopique restreinte reflète la combinaison d’une forte disponibilité de matière organique et de faibles concentrations en sulfates dissous, conduisant à un épuisement rapide du sulfate par réduction microbienne couplée à la dégradation de la matière organique et à l’oxydation anaérobie du méthane. Le sulfure ainsi produit s’accumule et tend à s’homogénéiser isotopiquement, ce qui entraîne une gamme de variation modérée des compositions isotopiques de la pyrite. Dans ce contexte, l’évolution temporelle observée dans la composition isotopique des sulfures résulte probablement d’une augmentation du flux ascendant de sulfure enrichi en 34S. La pyrite formée près de la surface des sédiments enregistre cette évolution temporelle. La variation des compositions isotopiques du soufre de la pyrite avec la profondeur est en outre influencée par des dépôts épisodiques de turbidites et par un apport en fer réactif variable. Ainsi, les compositions isotopiques du soufre de la pyrite semblent principalement contrôlées par l’apport en matière organique plutôt que des processus de la colonne d’eau, mettant en lumière la nécessité d’évaluer le contexte sédimentaire lors de reconstructions paléoenvironnementales.
Les signatures isotopiques du fer révèlent un tableau plus complexe. Si la composition isotopique du fer dans la pyrite framboïdale est cohérente avec des processus bien documentés tels que la réduction dissimilatrice du fer, la sulfidisation des (oxyhydr)oxydes de fer et la précipitation cinétique de la pyrite, certains grains irréguliers présentent un enrichissement inhabituel en 56Fe, difficile à concilier avec les modèles existants. Ces signatures isotopiques inhabituelles suggèrent que des processus supplémentaires jouent un rôle dans la formation de la pyrite dans le lac de Cadagno. Dans l’ensemble, les compositions isotopiques du fer de la pyrite semblent être modifiées au cours de la diagenèse précoce.
Cette thèse met en évidence le rôle déterminant des conditions sédimentaires locales, et en particulier celui de la disponibilité en matière organique, dans le façonnement des signatures isotopiques du soufre et du fer dans la pyrite. Ces résultats soulignent l’importance de prendre en compte les processus de diagenèse précoce ainsi que l’hétérogénéité à l’échelle microscopique lorsque l’on utilise les isotopes de la pyrite comme paléotraceurs. Des recherches futures devraient viser à mieux contraindre les mécanismes responsables des fractionnements extrêmes des isotopes du fer.
